成果简介
深度学习模型LA-TReQNet，让LA-ICP-MS元素定量走向“自动化、无标样”时代
26-04-02 14:44 发布者： 浏览次数：次
在地质、环境、材料科学等领域的元素分析中，激光剥蚀电感耦合等离子体质谱（LA-ICP-MS）以其原位、高灵敏度和高空间分辨率的优势，成为不可或缺的利器。
传统校准方法中外标法虽应用广泛，但易受基质效应干扰，激光剥蚀量差异、气溶胶传输效率波动及 ICP 诱导的信号起伏，都会影响分析结果；内标法一定程度上改善精度，却需要预先选定分布均匀、行为与待测元素相似的内标元素，且其浓度需通过其他技术测定，增加了实验复杂度与时间成本；信号归一化法虽无需预设内标浓度，却对含挥发性成分的样品束手无策；同位素稀释法虽能规避元素分馏问题，但其操作流程复杂繁琐，实现高效混合与同位素平衡难度极大，难以推广。这些瓶颈，使得 LA-ICP-MS 在应对复杂多样的样品时，难以兼顾效率与质量。
中国地质大学（武汉）胡兆初团队在国际上首次提出了一种基于深度学习的LA-ICP-MS定量校准模型——LA-TReQNet，成功实现了元素定量分析的“自动化、无标样”校准。这标志着该领域从依赖传统数学模型，迈向了基于人工智能数据驱动的新范式。
LA-TReQNe不依赖简单的线性假设，而是利用深度学习模型，从海量数据中自动挖掘信号与浓度之间复杂的非线性关系。这项技术的核心突破在于：它不需要预先知道样品中内标的浓度，也不需要频繁测量外部标准物质。 只要模型“学会”了规律，就能直接从原始信号中读出元素含量。
一、 LA-TReQNet架构
LA-TReQNe核心是一个精心设计的混合神经网络架构，巧妙结合了卷积神经网络（CNN）和长短期记忆网络（LSTM）。
（1）自动信号识别：首先，一个1D-CNN模块自动、精准地从原始的时序数据中识别并分割出背景信号、样品信号及过渡区间，并进一步将样品信号分类为“正常信号”、“无信号”或“含包裹体信号”，取代了传统方法中易受主观判断影响的人工筛选步骤。
（2）精准浓度预测：随后，一个CNN-LSTM模型从处理后的信号中预测元素浓度。CNN擅长捕捉信号局部的瞬态特征（如峰形、波动），而LSTM则能有效建模信号随时间的长期依赖关系（如剥蚀过程中的信号衰减趋势）。这种组合使模型能够深刻理解LA-ICP-MS信号中复杂的时空关联。
图1 LA-TReQNet 工作流程概念图
二、LA-TReQNet训练提出三个关键技术
（1）智能数据预处理：简单的原始信号输入模型预测误差大。团队优化了预处理流程，引入硅标准化、幂变换归一化，并根据元素浓度范围对数据进行分组训练。这一策略显著提升了模型在不同浓度区间的预测精度。
（2）多元素协同训练：与仅用目标元素数据训练的单一模型相比，在训练特定元素（的模型时，同步输入Na、Al、K、Ca、Ti、Fe等其他主量元素的信号，让模型能够学习并利用元素间存在的内在关联（如同步变化规律），从而大幅提升预测的准确性和稳定性。
（3）无标样定量：模型在一个包含5676个样品、超过22万条标记谱线的大数据集上训练，从中学习了从原始信号到元素浓度的复杂映射关系。
图2 关于 MgO 定量模型训练策略的研究
为验证 LA-TReQNet 的可靠性与先进性，研究团队开展了多维度、多场景的验证实验。在三个独立实验室（中国地质大学（武汉）地质过程与矿产资源国家重点实验室、中国地质调查局武汉中心、中国科学院地球化学研究所）的标准参考物质 BCR-2G、BHVO-2G、BIR-1G 分析中，模型成功实现 39 种元素的精准定量，结果与传统内标法高度一致；针对 NIST1610、NIST612、KL2-G、ML3B-G 等更多类型的硅酸盐玻璃标准参考物质，主量元素相对偏差仅为 0.2%±5.8%，痕量元素相对偏差为 -0.9%±9.2%，精度达到全球同类实验室的先进水平。
三、LA-TReQNet 创新性
（1）实现 “无标校准”，彻底摆脱对内标、外标物质的依赖；
（2）实现全自动化分析，规避了研究者经验差异导致的数据质量波动，提升结果的稳定性、重复性与跨实验室可比性；
（3）适配性强，无论仪器条件、操作人员还是样品类型发生变化，模型均能保持稳定的高精度分析能力。
图3. LA-TReQNet 性能评估
结语
目前LA-TReQNet模型训练数据仅涉及硅酸盐矿物，其他领域材料需要提供相应基体的训练数据来获得最佳模型参数。LA-TReQNet提供的训练策略可以在3-5日获得一种指定基体的多元素模型参数（>40个元素），为拓展LA-ICP-MS的应用范围提供支持。
LA-TReQNet首次将深度学习成功应用于LA-ICP-MS的定量分析，建立了一种全新的、标准化的、无标样的智能校准方法。意味着未来科研人员只需按下开始键，剩下的工作全部交给AI完成。未来，随着模型的进一步优化与数据量的持续扩充，LA-TReQNet 将在更多科研与产业领域发挥关键作用，为复杂样品的元素定量分析提供全新解决方案，助力相关学科的研究突破与技术创新。
该研究成果受国家重点研发计划（2024YFF0808200）、湖北省自然科学基金计划项目（2025AFA005、2025AFD438）、湖北地质分析测试中心开放课题（HBREGKFJJ-202407）等项目联合资助。
文章信息：LA-TReQNet: Improving Multielement Quantification Model for Laser Ablation Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry Based on Deep Learning Network. Yuan Hu, Zhaochu Hu*, Ce Li, Junfeng Zhang, Xirun Tong, Junjie Han, Wen Zhang*, Analytical Chemistry 2026, doi.org/10.1021/acs.analchem.6c00057
